国内针对猪粪农用引起的潜在环境安全及食品安全问题虽展开一系列研究但缺乏全方位面向区域范围内的猪粪农田应用安全评价研究。
在 21 省市中,猪粪中 Cu、Zn、As、Cd、Cr 平均含量超标省市分别占到 95.2%、85.7%、33.3%、20.0%和 5.26%。在其中的 11 省市中,猪饲料中 Cu 含量超标的样品数量占到 100%(四川除外,为 75%),超标倍数在 13.2~49.0;猪饲料中 Zn 含量超标的样品数量占到 60.0%~100%,超标倍数在 1.3~9.5 之间。猪粪和饲料间 Cu、Zn达到极显著相关水平(p<0.01)。猪粪安全农用估算结果表明,限制我国规模化养殖场猪粪农用的主要因素是 Cu、Zn 和 Cd。吉林省、辽宁省和山东省分别连续施用猪粪 16、23 和 91 a,土壤中 Cd 含量超过国家土壤质量二级标准(GB 15618—2008)。北京连续施用猪粪65和51 a而天津连续施用猪粪53和91 a,土壤Cu 和 Zn 含量分别超过国家土壤环境质量二级标准。
自20世纪80年代以来,我国规模化养猪业迅速发展,规模不断扩大,2015年底,生猪存栏头数达到了45112.5万头,由此产生了巨大数量的粪便并引起一系列环境问题。由于猪粪中含有大量的养分,其农田应用已成为处置猪粪的重要途径。然而在养猪过程中,为了预防疾病和促进生长,Cu、Zn等重金属元素往往作为饲料添加剂大量使用且添加量多超正常饲养标准。此外,由于肉猪对饲料中Cu、Zn等元素吸收率较低,致使大部分Cu、Zn等元素积累在猪粪中,导致猪粪和以其作为主要原料生产的有机肥料中重金属含量显著提高,增加了农田应用的环境风险。
研究表明,畜禽粪便中Cu、Zn对土壤Cu和Zn积累的年贡献率分别为37%~40%和8%~17 %。杨定清等研究发现,长期施用高Zn猪粪,黄壤、冲积土和紫色土中Zn含量分别在在12、16、28 a后超过国家土壤环境质量二级标准;施用高Cu猪粪同样会引起土壤Cu积累,并且直接影响土壤的安全使用年限。徐明岗等研究表明,红壤中连续施用猪粪,土壤中Cd含量超过国家土壤环境质量二级标准。潮土中连续施用25年猪粪后,土壤中Cu含量增加35.1%~119%,但未超过国家土壤环境质量标准。湖南7个涉及5种土壤类型的稻田长期定位试验研究表明,长期施用猪厩肥后土壤中Zn、Cu、Cd含量分别增加了6.1%、8.7%和8. 3%,其中Cd超出国家土壤质量标准。棕壤长期定位试验研究表明,连续施用猪粪不仅增加土壤中Cd含量,而且其有效性即潜在环境风险也同样增加。
不难看出,长期施用猪粪会引起土壤中部分重金属含量增加并引起潜在的环境风险,这种风险受到土壤类型、施肥年限和猪粪来源等因素的影响。而其中猪粪来源、总排放量及其重金属含量和农田施用量直接决定土壤中重金属的积累程度和潜在环境风险。
目前国内学者虽然针对猪粪农用引起的潜在环境安全及食品安全问题开展了一系列研究,但通常是针对单一土壤类型的单一田块,缺乏全方位面向区域范围内的猪粪农田应用安全评价研究。因此,本文试图通过文献调研的方式系统收集并梳理我国各省市规模化养猪场粪便和饲料中重金属浓度数据,探讨对比不同地区猪粪中重金属污染特征,估算各省市猪粪年总排泄量及其重金属总量,并对部分省市猪饲料中Cu、Zn、As超标情况进行分析,同时结合各省市土壤背景值和国家土壤环境质量标准对猪粪农用风险进行评价,估算猪粪安全农用年限,对充分了解我国规模化养猪场粪便生产现状并为安全合理使用猪粪、防控土壤重金属污染提供理论依据和参考。
一、材料与方法
数据收集与处理通过知网、万方、维普、Elsevier Science Direct和Springer等数据库进行检索,收集和整理了2005—2017年间发表的有关我国规模化养猪场猪粪重金属研究的有关文献。依据文献不重复、样本数可查证、样本采集地点为规模化养猪场的标准(年出栏10000头以上肉猪的为大型规模化猪场,年出栏3000~5000头肉猪的为中型规模化猪场,年出栏3000头以下的为小型规模化猪场),人工进行研究实例筛选。依据前期文献综述的结果,选取As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn八种重金属元素作为研究对象,同时记录对应的统计数据(包括数据采集的年份、样本数、平均值等)。其中,数据采集的年份以取样年份为准,若未有取样年份则以收稿日期为准,如两者均未提及则以发表日期为准。由于部分文献只列出了猪粪中重金属含量的平均值,未列出其含量范围和中值等相关信息,故采用算数平均值法计算各省市规模化养猪场猪粪中重金属含量。各省市猪粪样品详细信息如表 1 所示。本研究获取的 1412 个猪粪样品覆盖我国 21 个省级行政区,而这 21 省市中所采集的猪粪样本各有不同,最多的为浙江,达到 287 个猪粪样本,最少的仅有 1 个猪粪样本(为了从整体上进行对比,未剔除样本量少的文献数据),虽然各省市在数量上有差异,但总体上代表了我国主要养猪区的布局。
除采集猪粪样品外,还从文献中获取了 11 省市的 465 个猪饲料样品(以产地猪饲料为主,饲料来自养猪场仓库),具体信息见表 2。
猪粪农用潜在重金属污染风险评价方法
各省市猪粪及其重金属总量估算
……
各省市猪粪产量采用国家环保部推荐的方法估算,各省市猪粪排泄量及其重金属总含量(重金属含量以干基计)为:
式中 Q—猪粪年排泄总量,万 t
N—饲养量,万头,采用 2014-2016 年中国统计年鉴数据,为三年平均存栏量
T—饲养周期,平均饲养周期 199 天
P—产污系数(指在典型的正常生产和管理条件下,生猪每天所产生的原始污染物量),kg/(头.天)式中M—猪粪中重金属总量,t
ω—猪粪中重金属含量,mg/kg猪粪安全农用年限估算
……
猪粪安全农用年限采用 LI 等提出的方法进行估算(该方法已成功用于福建、北京和陕西地区猪粪安全农用的评价),各地猪粪输入农田的理论值指某年猪粪总量除以当年耕地总量,具体公式为:
式中:
Tj—j 地区农田土壤某种重金属含量达到国家土壤质量二级标准所用时间,a
Ck—国家土壤质量二级标准规定某种重金属含量,mg/kg
Cok—农田某种重金属含量背景值,mg/kg
m—农田表层 0~20 cm 土壤质量,2.3×106 kg/hm2
P—农田猪粪输入系数,取 1
Lj—每年进入 j 地区农田土壤的某种重金属量,kg/(hm2.a)
Cj—j 地区猪粪中某种重金属含量,mg/kg
Mj—j 地区当年的猪粪产量,kg
Aj—j 地区农田面积,为我国 2014-2016 年耕地面积平均值,hm2
二、结果与分析
不同省市间猪粪中重金属含量差异各省市间猪粪中重金属平均含量及其限量标准如图 1 所示,无数值省市表示未检索到相关数据。
从图中可以看出:除宁夏外,各省市规模化养猪场粪便中 Cu 平均含量均超过其限量标准(100 mg/kg),是限量标准的 2.25~11.1 倍,Cu 含量超标省市达到 95.2%。其中,广西养猪场粪便中Cu平均含量最高,达到1107 mg/kg,其次是天津和湖南,分别为1065和 857 mg/kg。
各省市规模化养猪场粪便中 Zn 平均含量结果同 Cu 类似,有 18 省市猪粪中 Zn 平均含量超过其限量标准(400 mg/kg),比例达 85.7%,其中,青海养猪场粪便中 Zn 含量达到 4639mg/kg,是限量标准的 11.6 倍,其次是江西(2385 mg/kg)和河南(2074 mg/kg),分别是限量标准的 6.0 和 5.2 倍。四川(283 mg/kg)、安徽(298 mg/kg)和宁夏(397 mg/kg)3 省养猪场粪便中 Zn 平均含量未超过限量标准。
广东省规模化养猪场粪便中As平均含量高于其它省市,达到89.3 mg/kg,是限量标准(15.0 mg/kg)的 5.95 倍。此外,超出限量标准的省市还有天津(33.9 mg/kg)、浙江(29.3mg/kg)、安徽(19.8 mg/kg)、上海(17.0 mg/kg)和山东(16.3 mg/kg)。除去部分省市未有As 测定数据外,猪粪中 As 含量超过限量标准的省市比例达到 33.3%。
吉林省规模化养猪场粪便中 Cd 平均含量达到 59.7 mg/kg,其次是辽宁(18.2 mg/kg)、山东(9.44 mg/kg)和陕西(4.06 mg/kg),分别超过限量标准的 19.9、6.07、3.15 和 1.35 倍。除去河南外,各省市规模化养猪场粪便中 Cd 含量超过限量标准的比例为 20.0%。
各省市规模化养猪场粪便中 Cr 平均含量保持在一个较低水平,除湖北(153 mg/kg)外,其它省市猪粪中Cr平均含量均低于限量标准(150 mg/kg)。除此以外,各省市养猪场猪粪中 Hg、Ni 和 Pb 平均含量均未超过其限量标准(Hg:2 mg/kg;Ni:20 mg/kg;Pb:50 mg/kg)。
各省市猪粪及其重金属排放总量估算
2014-2016 年各省市年均肉猪出栏数量、猪粪总排泄量及其重金属含量如表 3 所示,从中可以看出,各省猪粪总量与其肉猪出栏头数基本保持一致,但是各省市猪粪中重金属总量差别较大。从猪粪中重金属总量看,同一省市不同种类重金属总量差异较大,以 Cu 和 Zn为例,除河北、辽宁、安徽和四川规模化养殖场猪粪中 Cu 总量超过 Zn 外,其它 17 省市均是猪粪中 Zn 总量超过 Cu。在 21 省市中,多数养殖场猪粪中 As、Cd、Cr、Hg、Ni 和 Pb总量大致从大到小顺序是 Cr、As、Ni、Pb、Cd、Hg。此外,各省市间猪粪中重金属总量差别较大,以 Cd 为例,山东、辽宁和吉林养殖场猪粪中 Cd 总量分别达到了 102、144 和 288t,而其它各省市养殖场猪粪中 Cd 总量在 0.1~15.7 t。
注:由于肉猪年际间波动较大,故肉猪出栏头数为 2013-2015 年平均值,×表示没有相关数据 猪粪农用风险及施用年限估算表 4 列出了各省市猪粪安全农用估算年限,可以发现,猪粪中 As、Cr、Hg、Ni 和 Pb的输入对土壤使用年限影响较小,影响土壤正常使用年限的主要限制因子是 Cd、Cu 和 Zn。如果猪粪中 Cd 含量一直保持在现有水平(理论施用水平指 2014-2016 年猪粪年均总产量除以年均耕地总量),吉林省农田土壤中Cd含量在16 a内可超过土壤二级质量标准,辽宁省23 a,山东省 91 a。除 Cd 外,猪粪中 Cu 和 Zn 的输入也影响土壤正常使用年限,以北京和天津为例,连续输入猪粪65和53 a,北京和天津农田土壤Cu含量将分别超过土壤二级质量标准,而连续输入猪粪51和91 a,农田土壤Zn含量也将分别超过土壤二级质量标准。
此外,其它各省市农田土壤 Cu 含量超出土壤二级质量标准的时间在 112~740 a 之间(宁夏除外),而各省市农田土壤Zn含量也将在猪粪连续输入109~746 a后超过土壤二级质量标 准(安徽、陕西和宁夏除外)。
三、讨论
从本研究结果来看,我国规模化养猪场猪粪重金属超标元素以 Cu、Zn、As、Cd 为主,其中 Cu 和 Zn 超标最严重,其次是 As,这是因为在肉猪养殖过程中,为了预防疾病和促进猪生长,饲料中往往添加大量的 Cu、Zn 和 As 等微量元素,虽然《猪饲养标准》和《饲料卫生标准》中明确规定了 Cu、Zn 和 As 的含量,但在实际生产过程中,饲料中 Cu、Zn 和As 的添加量远远超出标准(表 2),这说明多数饲料生产厂家甚至知名品牌厂家并未严格执行标准,需要加强饲料添加剂的监管力度。
另外,由于猪对饲料中 Cu、Zn 和 As 的利用率并不高,导致大量 Cu、Zn 和 As 进入猪粪中,猪饲料和猪粪中 Cu、Zn 和 As 的相关性也说明这一点(表 2)。此外,猪粪中 Cd 也有一定量的超标,这主要是因为 Cd 和 Zn 为同族元素,性质相似,常常伴生存在且不易分离,故用含镉锌矿或铜镉渣制成含 Zn 添加剂的饲料中含有一定量的 Cd,最终导致 Cd 在猪粪中积累。
如果按照规模化养猪场的标准进行饲养,且从饲料源头控制重金属的投入,应该不会出现猪粪中重金属过量的现象,但事实是部分省市猪粪中重金属不但过量,而且不同地区猪粪中重金属含量差异较大,这一方面是因为高铜、高锌饲料可促进猪的快速生长的传统喂养观念促使饲料生产厂家或农户为追逐利益往往过量添加 Cu、Zn 等微量元素,另一方面可能是地区差异导致 Cu、Zn 等微量元素的添加水平不同所示,有研究表明,经济发达地区的Cu、Zn 添加水平明显高于欠发达地区。上述因素协同影响导致了部分省市养猪场猪粪中重金属超标且超标范围不一致的现象出现。
猪粪中因含有过量重金属残留限制了其农田利用,且带来了很大的潜在环境风险。前文的研究结果表明猪粪农用过程中影响土壤正常使用年限的主要限制因子是 Cd、Cu 和 Zn,这与朱建春等人的研究结果一致。本研究结果同时表明,Cd、Cu、Zn 是限制吉林、辽宁、山东、北京和天津养猪场粪便安全农用年限的主要元素。然而,在实际生产中,各省市农田土壤的重金属实际输入量可能要大于本研究结果,土壤安全农用年限可能更低,这是因为本文仅考察了猪粪向农田的输入,未涉及其它畜禽养殖业的粪便,也未考虑大气沉降、污水灌溉和化肥等方式带入重金属。作物生长过程中可能带走一部分重金属,但很难影响土壤不断积累重金属的大趋势。综合各种重金属的输入和输出,土壤重金属实际累积速率可能有所波动,但长期施用重金属超标的猪粪必然会引起土壤重金属污染风险。
本文中猪粪安全农用年限的结果虽然在估算的基础上得出,但是现有的研究结果已经证实长期施用猪粪等有机肥可导致农田土壤重金属含量过量积累。研究表明,湖南红壤经过16 a的连续施用猪粪,土壤中Cu含量已超过国家土壤环境质量二级标准,Cd含量超过国家土壤环境质量三级标准,并且致使糙米 Cd 含量超过国家食品卫生标准。
此外,棕壤和黑土连续施用猪粪同样导致土壤中 Cd 含量显著增加,而在褐潮土连续施用 15 a 猪厩肥后土壤中 Zn 含量也超过国家土壤环境质量二级标准。可见,在连续施用猪粪的情况下,土壤中 Cu 和 Cd 含量超过国家土壤环境质量二级标准的年限明显快于估算年限。柳开楼等进一步的研究表明,在江西红壤上连续每年每公顷施用 22.5 t 鲜猪粪,土壤中 Cu、Zn、Cr 和 As 含量超过土壤环境质量二级标准的时间分别为 21.6、66.5、43.8 和 14.2a,远远低于本研究中计算的时间。
上述不同地区均出现连续施用猪粪后土壤重金属含量超过国家土壤环境质量二级标准的现象,当然不排除大气沉降和污水灌溉等方式带入重金属的可能,但是就同一地区同一土壤类型而言,长期定位试验中未施猪粪处理土壤重金属含量显著低于猪粪处理,虽然土壤重金属积累受到土壤类型、猪粪来源等诸多因素的影响,但总体从长远看来,长期施用受重金属污染的猪粪导致土壤重金属污染问题已日益突出,应引起高度重视,建议适当控制重金属含量高的猪粪农用,同时从源头上控制猪饲料中重金属的添加量,从而实现猪粪高效安全资源化利用。
四、结论
(1)在 21 省市规模化养猪场中,猪粪中 Cu、Zn、As、Cd、Cr 平均含量超标省市分别占到 95.2%、85.7%、33.3%、20.0%和 5.26%。在其中的 11 省市中(四川除外),猪饲料中 Cu 含量超标的样品数量占到 100%,超标倍数在 13.2~49.0;猪饲料中 Zn 含量超标的样品数量占到 60.0%~100%,超标倍数在 1.3~9.5 之间。猪饲料中重金属含量高是导致猪粪重金属含量高的主要原因,应从源头严格控制饲料中 Cu、Zn 等元素添加量。(2)限制我国规模化养殖场猪粪农用的主要因素是 Cu、Zn 和 Cd,吉林省、辽宁省和山东省分别连续施用猪粪16、23和91 a,土壤中Cd含量可超过国家土壤质量二级标准。北京连续施用猪粪 65 和 51 a 而天津连续施用猪粪 53 和 91 a,土壤 Cu 和 Zn 含量分别超过国家土壤环境质量二级标准,应按照标准严格控制猪粪农田施用量。
中国乡村发现网转自：《农业机械学报》2017年第12期
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